10 июля 2014 года Санчес перешёл в лондонский «Арсенал» за 35 млн фунтов стерлингов (44 млн евро) и подписал с клубом четырёхлетний контракт с зарплатой 4,5 млн в год. Первый гол за «канониров» забил в раунде плей-офф Лиги чемпионов против турецкого «Бешикташа».
В первом сезоне за клуб, забив 16 голов и отдав 8 результативных передач, был признан лучшим игроком АПЛ в сезоне 2014/15 по версии болельщиков.